国内刊号:11-2190/TD
国际刊号:0253-9993
发布日期:
作者:张铎, 焦成成, 文虎, 邓军, 翟小伟, 刘春, 杜阳,
关键词:煤基固废, 气化灰渣, 沸石分子筛, 固废利用, CO<sub>2</sub>封存,
针对煤制油气化灰渣产量大、利用率低带来的大宗固废堆积与环境污染等问题,结合“双碳”战略目标,提出气化渣功能性充填、CO2吸储封存及采空区再利用相结合的设想。以煤制油气化灰渣为基料,首先通过高温煅烧、酸浸等方法对气化灰渣进行预处理,然后采用碱熔融−热合成法制备气化灰渣基沸石分子筛,最后使用有机胺聚乙烯亚胺(PEI)对气化灰渣基沸石分子筛进行优化改性。采用XRD、SEM、BET、FTIR等试验对改性前后的沸石分子筛进行表征,探究改性前后沸石分子筛对CO2气体的吸附规律,剖析负载量和温度对吸附性能的影响。结果表明:PDF#39-0222标准图谱、规整的立方体晶体颗粒、SiO44–和AlO45–四面体结构表明利用煤制油气化灰渣固废成功制备出沸石分子筛,RNH2中N—H键、—CH3的C—H键等说明PEI实现了对分子筛优化改性,明确了改性前后沸石分子筛对CO2的吸附模式和吸附规律。相较于气化灰渣原料,沸石分子筛的比表面积增大30.24倍、孔容增大21.04倍、平均孔径减小0.49倍,吸附结构显著增加;沸石分子筛对CO2吸附量随温度升高而下降,表明吸附CO2过程是放热的物理吸附。随PEI负载量的增加,比表面积、外表面积及孔容逐渐减小,平均孔径逐渐增大,且胺基持续附着易出现团聚现象,导致物理吸附能力减弱;胺基基团与CO2的化学反应,又提高了分子筛化学吸附能力。298.15 K条件下,随PEI负载量的增加分子筛对CO2吸附量逐渐降低,A1-PEI-15%对CO2最大吸附量为92.71 cm3/g,相较于改性前提高了36.74%。PEI负载量为15%时,分子筛对CO2吸附量随温度的升高而增;328.15 K时最大吸附量为111.06 cm3/g,相较于298.15 K时提高了19.79%。
来源:2025年第6期
《煤炭学报》期刊编辑部