煤炭学报

作者：王晓, 文凯星, 石祥超, 吴彬, 吴晓亮, 于兴川, VLADIMIR Alvarado,

关键词：CO₂矿化封存, 玄武岩, 橄榄石, 扩散作用, 数值模拟,

玄武岩地层由于富含钙、镁、铁等二价金属元素，能够通过高效的矿化反应将注入的CO2转化为碳酸盐岩，实现CO2安全有效的永久封存。但围绕CO2矿化封存机制的研究尚不完善，多数研究忽略了扩散作用对CO2矿化机制的影响。通过试管填充及烧杯平铺实验，开展了不同矿物、不同粒径及不同反应时间下的CO2–水–岩反应，并对反应后岩样开展多维度分析，包括拉曼光谱、无机碳含量以及SEM-EDS等，从而阐明了扩散作用在CO2矿化封存中的重要性以及扩散作用控制下CO2矿化产物的时空演变规律。同时，通过TOUGHREACT建立了扩散作用控制的试管填充实验的数值模拟模型，并通过与物理实验结果拟合，确保数值模拟模型的准确性。在此基础上，开展了更多影响因素的作用规律研究，并为物理实验现象提供机理解释。结合物理实验及数值模拟结果表明：① 在不存在扩散作用的烧杯平铺实验中，反应14 d后无矿化产物，28 d后仅有微量菱镁矿生成。② 相反，在扩散作用控制下的试管填充实验中，橄榄石填充管中的主要的沉淀物是菱镁矿，天然玄武岩填充管中的沉淀物以方解石、菱铁矿为主，菱镁矿为辅。在相同矿物粒径、相同反应时间下，天然玄武岩中CO2矿化速率远小于橄榄石，这是由于橄榄石与玄武岩其他组成矿物相比溶解速度最快。③ 在橄榄石或玄武岩填充管中，碳酸盐沉淀物沿填充管均呈非均匀分布。通过数值模拟解释了造成这一现象的根本原因，即在扩散作用控制下，填充床中H+、DIC (Dissolved Inorganic Carbon)以及二价金属阳离子存在浓度梯度，且浓度梯度方向不同。④ 矿物比表面积对CO2–水–岩反应有显著影响，不仅影响矿化效率而且影响矿化产物空间分布，并最终影响反应后多孔介质孔隙度分布。⑤ 与压力相比，温度对CO2矿化的影响更大；当温度从65 ℃升高到85 ℃时，方解石、菱铁矿及碳酸盐沉淀总量明显增加，但从85 ℃升高100 ℃，仅菱镁矿沉淀量增加明显。压力对方解石沉淀的形成影响较小，而对菱镁矿及菱铁矿的形成几乎没有影响。

来源：2024年第10期

《煤炭学报》期刊编辑部

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