煤炭学报

作者：史一林, 王彦霖, 乔晓磊, 贾里, 李艳红, 张欢, 金燕,

关键词：污泥, 含水率, 酸性气体, Pb, CaO, DFT, PbCl₂,

污泥在燃烧过程中Pb污染排放问题一直受到人们广泛关注。通过试验研究和模拟计算相结合的方法，借助电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)、比表面及孔隙度分析仪(BET)和X射线衍射(XRD)等试验测试方法分析了污泥燃烧过程中Pb的迁移转化特性，探讨了添加CaO、水分和酸性气体等因素对Pb挥发和固相富集的影响，结合密度泛函理论揭示了PbCl2分子在不同表面吸附的活性强弱。试验结果表明，污泥在900 ℃燃烧后，Pb残留率增加到61.37%，主要是受熔融作用的影响。在燃烧温度为700～900 ℃时，添加4% CaO后不利于Pb在固相产物中的富集，而在1000 ℃高温下，添加4%CaO后Pb在固相产物中的残留率提高了7.82%。当污泥含水率为20%时，Pb残留率与燃烧干污泥相比减少了28.43%；酸性气体的存在有利于Pb的固定，但其促进作用随体积分数的变化不一致。CO2对Pb的固定有明显的促进作用，体积分数越大越有利于Pb的富集，当模拟烟气中通入30% CO2后，Pb的残留率提高了23.37%；而SO2对Pb的固定有微弱的促进作用，且随着SO2体积分数的增大，Pb的残留率先增大后减小，在通有0.15% SO2的燃烧工况中，Pb残留率增大程度最佳，仅为4.82%。负载4% CaO的污泥分别在20% H2O/20O2/80N2、20CO2/20O2/60N2和0.15CO2/20O2/79.85N2的工况下燃烧后Pb的残留率分别增大了–3.61%、8.77%和7.65%。模拟计算表明，PbCl2分子在洁净CaO(001)表面吸附后，Pb原子和Osurf原子发生轨道杂化作用，而在预吸附有CO2、SO2和H2O的CaO(001)表面上，PbCl2分子的Pb原子会和OH、OC和OS原子发生轨道杂化，这使得在预吸附有CO2、SO2和H2O的CaO(001)表面上PbCl2分子的吸附能较洁净表面相比分别增大了90.069、–13.458和–55.836 kJ/mol。综上所述，控制燃烧温度和添加适量的CaO可以有效提高Pb的残留率，水分存在会抑制Pb的固定，而CO2和SO2气氛有利于Pb在固相产物中的富集。

来源：2024年第9期

《煤炭学报》期刊编辑部

查看煤炭学报杂志2024年第9期