煤炭学报

作者：李艳红, 郭百合, 张靖超, 乔晓磊, 王彦霖, 金燕,

关键词：CO₂捕集, 钾基吸附剂, SO₂, 气凝胶, DFT,

燃煤电厂尾部烟气经脱硫后，存在的痕量SO2会导致钾基吸附剂CO2吸附性能恶化。以结晶氯化铝为前驱体，采用溶胶-凝胶法制备K2CO3/Al2O3固体吸附剂，利用固定床反应系统，模拟烟气组分，在含SO2(0、150、250、400 mg/m3)气氛下的CO2吸附特性进行了吸附实验，结合BET、XRD表征手段，分析吸附剂孔隙结构和物质组成，采用DFT理论研究了SO2对K2CO3/Al2O3(0001)吸附剂表面吸附CO2的影响及机理。结果表明，在理想气氛中，钾基吸附剂CO2累积吸附量为1.72 mmol/g，当反应气氛中存在150 mg/m3 SO2时，钾基吸附剂与SO2发生反应生成K2SO3，导致吸附剂的吸附量(1.38 mmol/g)降低了19.77%，SO2质量浓度增至400 mg/m3，钾基吸附剂CO2累积吸附量逐渐降至1.26 mmol/g，吸附剂吸附CO2性能恶化，钾基吸附剂在7次循环后吸附量降为1.1 mmol/g，循环性能变差。CO2、SO2两种分子在K2CO3/Al2O3(0001)表面吸附位点均为Al-O桥位，H2O分子的吸附位点为O顶位。K2CO3/Al2O3(0001)表面对SO2的吸附作用大于H2O和CO2。H2O和CO2共吸附时CO2分子中O-s轨道与H-s轨道重叠，使得2者在表面吸附时可以相互促进；SO2分子由于其S、O原子p轨道活跃，与CO2共吸附时，会优先抢占CO2的吸附位点，抑制CO2在表面的吸附。H2O分子对K2CO3/Al2O3(0001)表面吸附SO2的促进作用大于CO2，H2O的存在会加速SO2与表面的反应，导致吸附剂表面对CO2吸附能力变差。CO2与H2O共吸附于K2CO3/Al2O3(0001)表面时碳酸化反应机理为H2O分子中H+和OH−，分别与\mathrmCO_3^2- 和CO2形成\mathrmHCO_3^- ，反应能垒为1.12 eV，反应热为–1.47 eV。

来源：2024年第8期

《煤炭学报》期刊编辑部

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