煤炭学报

作者：梁华根, 王安虎, 王圣, 程若霖, 陈浮,

关键词：褐煤, 喹啉, 类芬顿反应, 降解, 磁性材料,

为实现煤炭资源利用最大化和煤化工废水中喹啉的高效去除，以煤化程度最低的褐煤为原料，经过酸洗和采用聚乙烯吡咯烷酮进行表面修饰，再通过负载普鲁士蓝类似物(CoFe-PBA)和高温煅烧，制备了CoFe@Coal-C复合材料，用作非均相类芬顿反应催化剂，展现出优异的喹啉降解性能。结果表明，CoFe@Coal-C具有适当的比表面积和孔隙结构，为活性物种提供了传输通道，有利于电子扩散和相互作用。同时，CoFe@Coal-C还表现出典型的超顺磁特性，有利于从水溶液中分离和循环利用。考察了催化剂投加量、初始喹啉质量浓度、溶液pH、及水中共存物质对喹啉降解效率的影响，结果表明，在仅有H2O2存在和仅有催化剂存在的情况下，喹啉的去除率几乎可忽略不计，表明活性氧物种是导致喹啉质量浓度降低的主要因素，而催化剂是催化H2O2产生强氧化性活性氧物种的必要条件。在有H2O2存在、初始喹啉质量浓度为10.0 mg/L、催化剂投加量为0.6 g/L、pH为7的条件下，反应30 min后，CoFe@Coal-C复合材料对喹啉的降解效率达到99.2%。此外，相比纯CoFe合金和纯Coal-C，CoFe@Coal-C对喹啉的降解速率常数分别提高了1个和3个数量级，表明CoFe合金和Coal-C的协同作用是提高催化剂活性的关键。Cl–、\mathrmHCO_3^- 、\mathrmSO_4^2- 和\mathrmH_2\mathrmPO_4^- 等共存阴离子，以及初始pH对CoFe@Coal-C/H2O2催化喹啉降解的性能几乎没有影响。自由基淬灭实验和电子顺磁共振光谱表明·OH是主要活性物种，通过高效液相色谱–质谱联用仪检测了喹啉降解的中间产物，并推测了喹啉降解的可能路径。研究表明磁性CoFe@Coal-C催化材料对洗煤废水中喹啉等有机污染物的去除非常高效，具有广阔的应用前景，为洗煤废水的高效治理和资源循环利用提供科学依据。

来源：2024年第3期

《煤炭学报》期刊编辑部

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