煤炭学报

作者：孙瑞彬, 张代鑫, 刘丁赫, 乔晓磊, 金燕, 樊保国,

关键词：NO催化分解, Cu-ZSM-5, Ce、Zr掺杂, 抗K中毒, {Cu—O—Cu}2+,

将NO在Cu-ZSM-5催化剂的作用下直接分解为环保、清洁的N2和O2是最具经济效益的脱硝手段。高温烟气中存在大量的碱金属,但碱金属会使催化剂催化活性降低、使用寿命大大缩短,并使催化剂造成不可逆的失活。通过离子交换法制备MZ5催化剂(M=Cu、Ce、Zr、CuCe、CuZr、CuCeZr),采用初湿浸渍法将K离子负载到MZ5催化剂。脱硝实验结果表明:在最佳反应温度550℃下,相比于CuZ5,CuCeZrZ5催化剂的NO转化率由原来的53%提高到58%,KCuCeZrZ5催化剂的NO转化率由53%降到52%;相比于KCuZ5,KCuCeZrZ5催化剂的NO转化率由39%提高到52%。采用ICP、SEM、XRD、BET、XPS、H2-TPR和O2-TPD等表征手段对催化剂元素含量、微观形貌、骨架结构、孔隙规律、铜物种种类、化学吸附氧、铜离子还原温度和活性物种中氧气的脱附温度等进行分析。结果显示:Ce、Zr的引入不会对催化剂的骨架结构、结晶度和晶粒尺寸造成损伤;Ce、Zr的引入促进催化剂形成更多的氧空位和活性成分Cu—O—Cu2+,并增强催化剂的储氧和氧运输能力。当K+引入后,KCuZ5催化剂的脱硝活性明显降低、孔隙结构恶化以及K+与活性成分Cu—O—Cu2+结合迁移形成CuO;K+优先与Ce物种结合,进而有效保护ZSM-5的三维交叉孔道结构,减缓Cu2+迁移形成CuO以及促进活性成分Cu—O—Cu2+与Cu——Cu2+之间的氧化还原循环。

来源：2023年第3期

《煤炭学报》期刊编辑部

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