煤炭学报

作者：孙瑞彬, 王晓霏, 张代鑫, 刘丁赫, 乔晓磊, 金燕, 樊保国,

关键词：NO 催化分解, Cu-ZSM-5, Na, K, {Cu-O-Cu}2+,

Cu-ZSM-5 直接催化分解烟气中的 NO 具有潜在的应用前景。 然而，高温的烟气中存在不 同种类的碱金属，碱金属对 Cu-ZSM-5 催化分解 NO 的影响机制尚不清楚。 采用液相浸渍法将碱 金属 Na，K 负载到离子交换法制备的 Cu-ZSM-5 催化剂。 探究了碱金属负载量对新鲜的 Cu- ZSM-5 催化剂直接催化分解 NO 转化率的影响，并采用 XRD，BET，SEM，TEM，XPS，H2 -TPR 和 O2 -TPD 等表征技术手段对其催化剂骨架结构、孔隙规律、铜物种种类、化学吸附氧和活性物种中 氧气的脱附进行分析。 研究结果表明，在最佳反应温度 550 °C 下，Cu-ZSM-5 催化剂催化分解 NO 转化率为 53%。 随着碱金属 Na，K 负载量的提高，Cu-ZSM-5 催化剂直接催化分解 NO 转换率有明 显的抑制作用，且碱金属 K 造成催化剂 NO 转化率降低的幅度明显高于碱金属 Na。 碱金属 K 可以 破坏的 ZSM-5 分子筛内部独特的三维交叉孔道结构，致使催化剂骨架结构坍塌，堵塞孔道，进一步 阻碍了反应物 NO 与活性位点Cu-O-Cu2+ 的接触，从而导致 NO 转化率降低。 活性成分Cu-O- Cu 2+ 部位可以与碱金属 Na，K 相结合致使催化剂失活，使其转变为新的铜物种 CuO 微粒，且随着 碱金属 Na，K 含量的增加，CuO 数量也逐渐增多，CuO 微粒可以占据催化剂孔道和覆盖在催化剂外 表面，致使催化剂微孔比表面积和微孔孔容降低。 碱金属 Na，K 抑制了催化剂活性成分Cu-O- Cu2+与Cu-□-Cu2+之间的氧化还原循环，进而阻碍了 NO 催化分解成 N2和 O2。

来源：2022年第9期

《煤炭学报》期刊编辑部

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