煤炭学报

作者：秦绍东, 李加波, 何若南, 杨霞, 段雪成, 孟祥堃, 门卓武,

关键词：费托合成, 钴基催化剂, 氧化铝, 失活机理,

Co/Al2O3催化剂在费托合成反应中具有良好的反应性能。采用浸渍法制备了Co/Al2O3催化剂，使用搅拌釜反应器在220 ℃，2.0 MPa,10 000 h-1,H2/CO=2.0(体积比)合成气条件下对催化剂的费托合成反应性能进行了评价，评价结果表明随着反应的进行，催化剂的活性逐渐降低，CH4选择性逐渐升高。为研究Co/Al2O3催化剂在费托合成反应中的失活机理，采用N2物理吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及程序升温加氢(TPH)对不同时间反应后的催化剂进行了表征。表征结果表明在费托合成反应过程中随着反应时间的延长，Co/Al2O3催化剂的孔结构没有发生显著变化，催化剂中部分CoO相被进一步还原为活性相金属Co。此外，在反应过程中活性相金属Co的晶粒尺寸逐渐发生烧结长大，催化剂表面的积碳量快速的增加。因此，活性相金属Co的烧结与催化剂表面的碳沉积应当是本研究中Co/Al2O3催化剂在费托合成反应过程中发生失活的主要原因。为改进催化剂抗烧结能力，对Al2O3载体的孔结构进行调控，进而控制催化剂中活性相金属Co的晶粒分布，减少易于发生烧结的小晶粒金属Co的生成。此外，通过进一步改进催化剂的配方，成功开发了具有高耐烧结性与抗积碳能力的Co基费托合成催化剂。在搅拌釜反应器中对改进后的催化剂进行了1 800 h的费托合成性能测试，在整个反应过程中催化剂表现出高稳定性与低甲烷选择性。

来源：2020年第4期

《煤炭学报》期刊编辑部

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